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Research

금(金) 속에서 이동하는 전자를 확인하자! 광학현미경 실험전략 개발

  • 조회. 241
  • 등록일. 2022.07.07
  • 작성자. 대외협력팀

- DGIST 서대하 교수팀, 광학현미경을 이용하여 단일 나노촉매의 화학 반응을 조절하고 관찰할 수 있는 실험 전략 개발

- 전자의 들뜸 현상 및 전이 경로를 이해할 수 있는 분석방법을 통해 광촉매 반응을 정확히 이해, 촉매 설계에 기여할 것으로 기대

 

 

 DGIST(총장 국양) 화학물리학과 서대하 교수 연구팀은 나노 촉매에서 일어나는 복잡한 화학 반응 속에서 전자의 전이 및 전달을 조절하고 관찰할 수 있는 광학현미경 기술을 개발하였다. 해당 기술은 광촉매를 단일 입자 수준으로 정밀 연구하기 위한 새로운 실험 전략인 시스템 화학적 실험 전략을 제공할 것으로 기대된다.

 ()과 같은 나노미터 수준의 플라즈모닉 금속은 가시광선의 영역 중 넓은 곳에서 빛의 흡수율이 높아 반도체 광촉매와 결합하여 광 흡수율을 높이는 매개체 역할을 하게 된다. 빛의 흡수를 통한 반응으로 전자가 에너지를 얻어 이동하는 들뜸 현상이 발생하고, 금속의 크기 빛의 파장 등에 따라 다양한 경로를 통해 나타나게 된다. 이러한 전자의 이동이 촉매로서 어떠한 영향을 나타내는지에 대해서는 다양한 가설이 존재하는데, 연구팀에서는 기존처럼 화학반응을 관찰하는 방법보다 실험적으로 간단하고 정교한 현미경을 새로 개발하여 해당 가설들에 대한 검증과 나아가 전자의 전이 방식의 모습도 밝혀낼 수 있었다.

 서대하 교수 연구팀은 혼성 나노입자(예를 들어 금과 산화구리를 합한 ·산화구리’)와 각기 다른 파장()의 레이저(예를 들어 레이저 A, B, CA+B, A+C ... A+B+C)를 각각 새로운 형태로 조합하여 서로 이들 간의 반응을 조사하는 방식으로 전자의 들뜸 현상에 대한 다양한 가설들을 실험을 통해 정교하게 수행하여 하나씩 검증하였다. 이를 통해 금 나노입자에서 전자 들뜸을 선택적으로 유도할 수 있었고, 그에 따른 촉매의 반응성 증가를 평가하여 기여도를 정량적으로 분석할 수 있었다. , 이 들뜬 전자들은 반도체로 전달되어 안정성과 반응성을 동시에 증가시키는 것을 확인하였다.

 DGIST 화학물리학과 서대하 교수는 이번에 보고한 관찰 기술은 높은 정밀성, 효율성, 낮은 가격으로 화학반응을 관찰한 기술이라며, “촉매의 정교한 설계에 기여할 뿐만 아니라, 나노입자를 활용한 의약품의 정교한 평가 및 제어 기술로 적용될 수 있을 것이라 기대된다.”고 밝혔다.

 한편, 이번 연구는 한국연구재단의 중견연구자지원사업, 선도연구센터, 바이오의료기술개발사업, DGIST의 그랜드첼린지연구혁신프로젝트의 지원을 받아 수행하였다. 연구 결과는 화학분야 최상위 국제 학술지 (Chem, IF=22.8)’2022627일자로 온라인 게재되었다.

 

 

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연구결과개요

Combinatorial selective synthesis and excitation experiments for quantitative analysis of the effects of Au on a semiconductor photocatalyst

(안용덕, 박지성, 박민수, 진시우, 조우현, 김정호, 조승환, 서대하*)

(Chem, on-line published on 06.27.2022)

플라즈모닉 금속 나노입자 (, 금 나노입자)는 광안정성을 가질 뿐만 아니라, 가시광선 영역에 대한 높은 흡광 능력과 국부 표면 플라즈몬 공명으로 불균일 광촉매의 촉매 성능을 증가시킬 수 있다. 그러나 금과 반도체 사이에서 일어나는 전자 또는 에너지 전달에 대한 실험적 입증과 정량화는 여전히 어려운 과제이다. 왜냐하면 불균일 촉매 반응은 전자전달 이외에 반응물의 확산, 흡착 그리고 탈착 등 다양한 매개 변수를 포함하는 복잡한 과정을 거치기 때문이다. 따라서, 앙상블-평균 측정에 기반한 기존의 분석 방법을 대체할 수 있는 새로운 관찰 전략이 필요하다. 게다가, 다양한 경로로 생성되는 들뜬 전자의 기여를 정량하기 위해서는 특정 들뜸을 선택적으로 유도할 수 있어야 한다.

본 연구에서는 다양한 변수를 제거하고 전자전달 과정만 관찰할 수 있는 흡착 후 활성전략과 전자 들뜸을 제한하기 위한 선택적 조합 합성그리고 선택적 조합 들뜸전략을 통해 촉매 활성을 단일입자 수준에서 실시간으로 조절 및 관찰하였다. 특히, 광학현미경을 사용하여 실제 반응 조건과 동일한 환경을 조성하였다. 형광 유기 탐침을 사용하여 촉매 활성을 관찰할 수 있으며, 입사 파장에 따라 증가한 촉매 활성을 통해 전자 들뜸 경로에 따른 기여도를 정량하였다. 게다가, 반응물은 촉매 표면에 사전 흡착되었기 때문에 분자 동역학을 배제하여 전자전달에 대한 정보만을 측정할 수 있었다. 이를 바탕으로 금 나노입자의 전자전달이 반도체 물질의 정공을 제거함으로써 촉매의 활성과 안정성을 증가시킬 수 있다는 메커니즘을 제안하고, 전자 들뜸 효과의 개별적 기여도를 정량하였다.

본 연구의 간단하고 체계적인 전략은 기존의 전자현미경이나 앙상블-평균 측정법에 대해 더 나은 대안이 될 수 있다. 또한, 본 연구에서 제안한 메커니즘은 향후 불균일 나노촉매 설계에 대한 통찰력을 제공할 것이라 기대된다.

 

 

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연구결과문답

Q. 이번 성과 무엇이 다른가?

이번 성과는 복잡한 화학 반응에서 관찰하고자 하는 반응단계만을 정량적으로 관찰할 수 있다는 점이다. 기존의 촉매 평가 방법은 고진공, 고전압에서 진행되어 실제 반응 조건과 다르거나, 앙상블-평균 정보를 측정하기 때문에, 촉매 내에서 발생하는 각각의 전자 또는 에너지 전달을 정확히 관찰하기 어렵다. 본 성과는 다양한 변수를 제거하고 촉매의 활성을 선택적으로 조절하여, 기존에 관찰하지 못한 전자 들뜸 경로에 따른 기여도의 정량에 성공하였다.

Q. 어디에 쓸 수 있나?

불균일 나노촉매를 단일입자 또는 분자 수준에서 평가하기 위한 연구에 기여할 수 있을 뿐만 아니라 전자전달 메커니즘을 제안함으로써 새로운 관점에서의 광촉매 설계의 기반이 될 것이라 기대된다.

Q. 실용화까지 필요한 시간과 과제는?

본 기술의 가장 큰 장점은 전반사형광현미경에서 바로 사용할 수 있기 때문에 실험실 수준에서의 구현은 당장 가능하다. 관찰하고자 하는 반응이나 물질의 조합을 평가하기 위해서 나노입자를 설계하는 것이 선행된다면 본 전략은 높은 범용성을 가질 것으로 기대된다.

Q. 연구를 시작한 계기는?

전 세계적으로 에너지문제가 대두되면서, 친환경 에너지를 생산하는 광촉매의 효율을 높이는 방법은 무엇일까? 라는 근본적인 질문으로 본 연구가 시작되었다. 그 과정에서 플라즈모닉 금속은 전자 또는 에너지 전달로 반도체 기반 광촉매의 효율을 높일 수 있음을 문헌을 통해 알게 되었다.

이후, 금속 나노입자로부터 전자 또는 에너지 전달 경로에 따른 기여도를 정량적으로 분석할 수 있을까에 대한 궁금증과 기존 시스템을 보완하는 방법에 대한 호기심으로 시작되었다.

Q. 어떤 의미가 있는가?

기존의 촉매 활성 평가 방법은 복잡한 단계를 모두 포함하여 측정하기 때문에, 촉매의 활성이 전자전달에만 의한 것인지 단정하기 어렵다. , 다양한 전자전달 경로가 다양하게 제안되고 있다. 본 연구는 복잡한 요소를 배제하고 각 전자 들뜸과 효율 향상의 관계를 정량적으로 수치화하는 연구이며, 이는 향후 촉매 활성 평가나 설계의 초석이 되리라 생각한다.

Q. 꼭 이루고 싶은 목표는?

광촉매 반응뿐만 아니라, 앙상블-평균 측정으로 관찰이 어려운 다양한 화학 반응을 단입자 또는 단분자 수준에서 관찰하는 방법을 개발하고 분석하여 불균일 촉매의 발전에 기여하고자 한다.

 

 

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그림설명

[그림 1] 단입자 수준에서 촉매 활성을 평가하기 위한 전략의 모식도

조합 합성 및 들뜸 전략과 흡착 후 활성 전략을 사용하여 전자 들뜸 경로 별 촉매 활성에 대한 기여도를 정량적으로 분석할 수 있다.
 
 
 
 
 

 

 

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