Research
매우 균일한 입자 크기를 갖는 페로브스카이트 양자점을 활용해 양자점 태양전지의 성능을 개선하는 기술 개발
DGIST 김영훈 박사·최종민 교수 연구팀, 페로브스카이트 양자점입자 크기 균일도 향상기술 개발
입자 크기와 태양전지 성능 간 관계 최초로 입증해... 15.3%까지 효율을 개선한 페로브스카이트 양자점 태양전지도 함께 제시
DGIST는 에너지융합연구부 김영훈 박사와 에너지공학전공 최종민 교수 공동연구팀이 매우 균일한 입자 크기를 갖는 페로브스카이트 양자점을 획득해 양자점 태양전지의 성능을 향상시킬 수 있는 원천 기술을 개발했다. 균일한 입자 크기를 갖는 페로브스카이트 양자점은 박막 및 소자 제작 과정 중에 열처리가 전혀 필요 없어, 향후 플렉시블-웨어러블 태양전지 소자 구현, 고색순도·고발광의 발광 다이오드 소자 분야 등 다양하게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
최근 태양전지에 대한 관심이 높아지며 넓은 영역에서 뛰어난 빛 흡수 능력을 갖는 양자점을 이용한 태양전지 연구가 활발하다. 특히 양자점은 차세대 태양전지의 핵심 소재로, 입자 크기에 따라 소재의 빛 흡수율과 발광 능력을 결정하는 ‘광학 밴드갭(Optical bandgap)’을 자유자재로 조절할 수 있다.
그 중에서도 가장 높은 효율을 가진 페로브스카이트 양자점 태양전지 제작을 위해 고품질의 페로브스카이트 양자점 합성은 필수적이다. 이 때, 합성과정에서 사용된 잔여 전구체 및 리간드 등의 화학물질을 제거해 페로브스카이트 양자점만 선별하는 정제 과정이 필수이지만 정제에 사용되는 안티용매(Antisolvent)1)는 페로브스카이트 양자점의 용해와 응집을 발생시켜 페로브스카이트 양자점의 크기와 분포의 균일성을 저해하고, 나아가 태양전지의 성능을 저하시키는 한계를 지녀왔다.
이에 연구팀은 서로 크기가 다른 페로브스카이트 양자점들에 젤 투과 크로마토그래피(Gel-permeation chromatography) 방식을 적용, 균일한 크기의 입자만을 선별할 수 있는 기술을 개발했다. 또한 매우 균일한 입자 크기를 갖는 단분산 페로브스카이트 양자점이 매우 우수한 광학, 광물리적 및 광전 특성을 가지고 있단 사실도 규명했다.
추가적으로, 연구팀은 페로브스카이트 양자점의 입자의 균일한 크기와 태양전지 성능간의 관계에 대해서도 연구를 진행, 페로브스카이트 양자점의 균일한 입자가 태양전지 성능에 긍정적인 영향을 미친다는 사실을 최초로 입증해냈으며, 1.27V의 개방전압 및 15.3%의 광전변환효율을 갖는 고성능의 페로브스카이트 양자점 태양전지도 추가적으로 개발하는 성공했다.
DGIST 에너지융합연구부 김영훈 박사는 “양자점은 그 입자의 크기에 따라 광학 성질이 달라지는 특징을 가지고 있어, 다양한 크기의 양자점이 혼합되면 양자점 본연의 광학·광물리적 특성이 약화될 수 있다”며 “이번 연구는 이처럼 페로브스카이트 양자점의 특성이 약화될 수 있는 근본적인 원인을 해결한 연구로, 향후 태양광 발전을 비롯한 발광 다이오드, 무전력 디스플레이 등 그 활용도가 매우 높을것으로 기대된다”고 밝혔다.
한편, 이번 연구는 POSTECH 화학공학과 박태호 교수 연구팀과 공동협력으로 진행됐으며, 에너지과학 분야 국제 학술지 ‘ACS Energy Letters’에 온라인판 커버 논문으로 6월 11일(금) 게재됐다.
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1) 안티용매(Antisolvent, 안티솔벤트): 용해된 용질을 석출시키는 물질. 즉 대상으로 하는 용제에 대하여 용해 파라미터가 크게 다른 용제.
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연구결과개요
Monodisperse Perovskite Colloidal Quantum Dots Enable High-Efficiency Photovoltaics
Seyeong Lim, Gyudong Lee, Sanghun Han, Jigeon Kim, Sunhee Yun, Jongchul Lim, Yong-Jin Pu, Min Jae Ko, Taiho Park*, Jongmin Choi*, and Younghoon Kim*
(ACS Energy Letters, on-line published on 21st May 2020)
콜로이드 양자점(Colloidal quantum dots)의 다분산성(Polydispersity) 증가로 인한 밴드 테일(Band tail) 확장은 양자점 태양전지에서의 개방전압(Open-circuit voltage)을 저하시키고, 또한 전하 캐리어 전송을 방해하기 때문에 태양전지의 성능을 감소시킨다. 콜로이드 양자점 합성법의 개발 및 발전을 통해 단분산(Monodisperse) 페로브스카이트(Perovskite) 양자점 합성이 가능하게 되었고, 따라서 양자점 태양전지에서 가장 높은 광전변환효율(Power conversion efficiency)을 보이는 유망한 광흡수층으로 주목받고 있다. 그러나 극성을 갖는 안티용매(Antisolvent) 기반 정제 방법은 페로브스카이트 양자점의 용해 및 응집을 발생시킴에 따라 불규칙한 크기 분포를 초래한다. 결과적으로, 페로브스카이트 양자점의 다분산성 증가로 인해 태양전지 성능이 감소한다.
따라서, 우리는 젤 투과 크로마토그래피(Gel-permeation chromatography) 방법 기반의 크기 선택 공정을 통해 매우 균일한 입자 크기를 갖는 단분산 페로브스카이트 양자점 준비 방법을 보고한다.
이러한 단분산 페로브스카이트 양자점은 다분산성을 감소시킴에 따라 태양전지 성능을 향상시킨다. 또한, 이러한 매우 균일한 입자 크기를 갖는 단분산 페로브스카이트 양자점은 크기 선택공정을 거치지 않은 불규칙한 입자 크기를 갖는 페로브스카이트 양자점에 비해 높은 발광 양자효율(Photoluminescence quantum yield), 좁은 발광 반치전폭(Full width at half maximum) 및 낮은 Urbach 에너지를 갖는다. 따라서 단 분산 페로브스카이트 양자점을 이용하여 제작 된 양자점 태양전지는 지금까지 보고 된 양자점 태양 전지 중 가장 높은 광전변환효율(15.3%)과 개방전압(1.27 V)를 보였다.
DOI : 10.1021/acsenergylett.1c00462
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연구결과문답
Q. 이번 성과 무엇이 다른가?
페로브스카이트 양자점 태양전지와 관련된 기존의 연구는 양자점 표면 페시베이션 및 소자 구조 최적화 등과 관련하여 태양전지 성능 향상에만 몰두되어 왔었다. 그러나 양자점 본연의 특성을 매우 중시하는 양자점 태양전지에서는 양자점의 입자 크기 균일성에 따른 태양전지 성능 변화 및 최적화와 관련된 원천적 연구가 매우 중요하다. 본 연구진은 매우 균일한 입자 크기를 갖는 페로브스카이트 양자점을 획득할 수 있는 기술을 개발하여 양자점 태양전지 성능을 획기적으로 향상시킬 수 있는 방법을 개발하였다.
Q. 어디에 쓸 수 있나?
페로브스카이트 양자점은 현재 양자점 태양전지 분야에서 가장 높은 효율을 보이는 소재이다. 따라서 에너지 발전뿐만 아니라 IoT 등의 전력 공급원으로 충분히 이용될 수 있다. 또한 페로브스카이트 양자점 태양전지는 외부 전기를 인가하여 빛 에너지를 발광하는 전기 발광 특성을 동시에 갖는다. 따라서, 건물일체형 태양광 발전시스템 등의 다기능성 태양전지 분야뿐만 아니라, 무전력 디스플레이 구동, 와이파이 대신 빛을 정보신호로 이용하는 라이파이 등에 이용될 수 있을 것이라 기대 된다. 또한 매우 균일한 입자 크기의 양자점을 획득할 수 있는 기술을 개발함으로써 높은 색순도 및 발광 특성을 갖는 발광 다이오드 소자의 소재로도 활용될 수 있다.
Q. 실용화까지 필요한 시간과 과제는?
태양전지로의 상용화를 위해서는 성능 및 안정성을 실리콘 태양전지를 뛰어넘을 수 있을 만큼 더욱 더 향상되어야 한다. 전 세계적으로 페로브스카이트 양자점 태양전지 연구를 시작하게 된지는 고작 3~4년밖에 되지 않았고, 이와 관련된 연구를 수행하는 연구그룹은 많지 않은 상황이다. 따라서 소재 자체에 대한 원천적 연구뿐만 아니라 소자의 성능 및 안정성을 더욱 향상시킬 수 있는 연구를 통해 머지않은 미래에 실용화가 가능할 것이라 기대된다.
Q. 연구를 시작한 계기는?
페로브스카이트 양자점은 빛에너지 인가를 통해 전기에너지를 생성하는 태양전지, 전기 인가에 따른 빛에너지를 방출하는 발광다이오드 특성이 동시에 우수한 유일무이한 재료이다. 페로브스카이트 양자점을 이용한 단일 태양전지뿐만 아니라 단일 발광다이오드 연구는 수많은 연구 그룹에서 수행 중에 있지만, 본인은 에너지 생성과 전기 발광 특성을 동시에 가질 수 있는 단일 다기능성 광전소자를 구현해 보고자하는 측면에서 이 연구를 시작하게 되었다. 또한, 현재 양자점 태양전지 분야에서 가장 높은 성능을 보이는 광흡수층 양자점 소재로 각광을 받고 있으며, 이 분야에서 세계적 선두가 되어보고자 하는 바램을 가지고 연구 시작 및 수행중에 있다.
Q. 어떤 의미가 있는가?
양자점은 입자 크기에 따라 소재의 빛 흡수 및 발광 능력을 좌지우지할 수 있는 광학 밴드갭(Optical bandgap)을 자유자재로 조절할 수 있는 특성을 가지기 때문에 태양전지뿐만 아니라 발광 다이오드 소자에서도 큰 각광을 받고 있는 차세대 소재 있다. 하지만 서로 다른 입자 크기의 양자점이 혼재하여 입자 크기 분균일도가 높아지게 되면 서로 다른 광학 밴드갭 간의 간섭에 의해 빛에너지 흡수 및 발광에서의 손실이 발생한다. 따라서 양자점을 활용한 태양전지 및 발광 다이오드 소자 등의 고성능화를 위해서는 매우 균일한 입자 크기를 갖는 양자점 소재의 이용이 필수적이다. 하지만, 양자점 태양전지에서 가장 높은 성능을 보일뿐만 아니라 발광 다이오드 소자에서도 매우 뛰어난 성능을 보이고 있는 페로브스카이트 양자점 소재에서의 불균일성에 의한 소자 성능 변화 및 이를 극복하기 위한 연구는 시도된 적이 없고, 본 연구진이 세계 최초로 이를 규명하여 보고하였다는 측면에서 큰 의미가 있다고 생각한다.
Q. 꼭 이루고 싶은 목표는?
양자점은 이미 디스플레이 산업에서는 상용화에 성공하였지만, 태양전지 산업에서는 아직 원천 연구로만 수행되고 있다. 양자점은 기본적으로 입자 크기 변화에 따라 광학 밴드갭이 달라지는 특성을 가지는 소재로써, 매우 균일한 입자 크기를 갖는 양자점 소재는 발광 다이오드 특성뿐만 아니라 태양전지 성능도 향상시킬 수 있다. 본 연구성과를 기반으로 페로브스카이트 양자점 태양전지 성능 및 안정성을 실리콘 태양전지에 버금갈 정도로 향상시킬 수 있는 연구를 계속 수행하여 실용화하는데 큰 기술적 이바지를 해보고 싶다. 이와 더불어 페로브스카이트 양자점 기반의 발광 다이오드 관련 연구도 같이 수행하여, 페로브스카이트 양자점 소재 자체의 우수성을 널리 알리 수 있는 연구를 수행하고 싶다.
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그림 설명
[그림 1] 극성 안티용매 기반 정제 공정에 따른 페로브스카이트 양자점의 입자 크기 균일도와 광학특성 변화 관찰
(그림설명)
(a) 극성 안티용매 메틸 아세테이트(Methyl acetate)를 이용한 CsPbI3 페로브스카이트 양자점 용액의 정제과정을 표현한 모식도.
(b) 합성 직후 및 각 정제과정을 거친 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 고배율 투과전자현미경 이미지 및 크기분포 히스토그램.
(c) 합성 직후 및 각 정제과정을 거친 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 광적동산란 스펙트럼 및 다분산지수.
(d) 합성 직후 및 각 정제과정을 거친 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 용액상 형광방출 스펙트럼 및 절대 형광방출 양자효율 수치. 각 CsPbI3 페로브스카이트 양자점 용액은 동일한 광학 밀도를 가짐.
[그림 2] 젤 투과성 크로마토그래피 기반 입자 크기 선별 공정을 통한 균일한 페로브스카이트 양자점 획득 과정과 광학 및 태양전지 성능 비교
(그림설명)
(a) 겔 투과성 크로마토그래피를 공정을 통한 크기선택 과정의 모식도.
(b) 크기선택 공정 이후 CsPbI3 페로브스카이트 양자점 용출액의 용출 순서에 따른 용액상 절대 형광방출 양자효율의 변화.
(c) C1, C2, C3 용출액의 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 용액상 형광방출 스펙트럼 및 절대 형광방출 양자효율.
(d) C1, (e) C2, (f) C3 용출액의 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 고배율 투과전자현미경 이미지 및 크기분포 히스토그램.
(g) 각 용출액의 CsPbI3 페로브스카이트 양자점에 대한 광적동산란 스펙트럼 및 다분산지수.
(h) C2 영역의 단분산성이 높은 CsPbI3 페로브스카이트 양자점으로구성된 태양 전지 소자의 구조 및 단면 주사전자현미경 사진.
(i) 종래기술 기반 대조군 (P2) 및 C2 영역의 CsPbI3 페로브스카이트 양자점으로 제작한 태양전지에서 최고 성능을 보인 소자의 전류밀도‒전압 측정 그래프.
(j) P2 및 C2 기반의 CsPbI3 페로브스카이트 양자점 태양 전지의 외부양자효율 스펙트럼 및 통합 단락 전류 밀도.